Forschung

Wellenformen mit einer Dauer, die kurz genug ist, um die elektronische Zeitskala zu erforschen, können sowohl im extremen UV-Bereich als auch im sichtbaren Infrarotbereich (Vis-IR) des elektromagnetischen Spektrums erzeugt werden. Die Erzeugung hoher Harmonischer kann verwendet werden, um isolierte Attosekundenpulse und Pulszüge im extremen UV zu erzeugen, und seit kurzem wird die kohärente Synthese von optischen Pulsen verwendet, um optische Subzyklen-Wellenformen im Vis-IR-Bereich zu erzeugen. Im tiefen UV (Deep UV, DUV), wo viele grundlegende aromatische Moleküle Strahlung absorbieren und photochemische Reaktionen durchlaufen, konnten Pulse mit so extrem kurzen Pulsdauern bisher nicht erzeugt werden.

Die harmonische Konkatenation ist unsere neue Methode zur Synthese von ultrakurzen Pulsen. Das Prinzip ist die Verkettung von räumlichen und zeitlichen Harmonischen, die durch zwei nichtkollineare Vis-IR-Pulse erzeugt werden. Kaskadierte Prozesse der Frequenzumwandlung und Selbstbeugung in einer dünnen dielektrischen Platte ergeben ein vielfältiges Emissionsmuster zeitlicher und räumlicher Harmonischer. Der Emissionswinkel der harmonischen Ordnungen ist abhängig von der Frequenz. Diese raumzeitliche Kopplung wird genutzt, um zwei benachbarte Raumharmonische zu verketten, indem der Kreuzungswinkel der Grundimpulse angepasst wird. Es entstehen breitbandige Wellenformen, von denen die niederfrequenten Bänder zu einer Raumharmonischen und die höherfrequenten Bänder zu der anderen Raumharmonischen gehören. Um ultrakurze Wellenformen aus diesen Frequenzbändern zu synthetisieren, müssen deren Phasen angepasst werden. Dies wird durch die Steuerung der Groove-Envelope-Phase (GEP) der fundamentalen Pulse erreicht, die durch ihre Verzögerung auf der Subzykluszeitskala bestimmt wird. Unter Verwendung von zeitlichen Harmonischen dritter Ordnung synthetisiert die Verkettung zweier räumlicher Oberwellen tiefe UV-Wellenformen von nur 1,5 fs! 

_{J. Reislöhner, C. Leithold, and A. N. Pfeiffer, "Harmonic concatenation of 1.5-femtosecond-pulses in the deep ultraviolet", ACS Photonics, 10.1021/acsphotonics.9b00219 (2019).}

Der Wellenlängenbereich mit Photonenenergien von 5-15 eV ist für spektroskopische Verfahren sehr wichtig, da sich Bindungsenergien von Valenzelektronen in der Regel innerhalb dieses Bereichs befinden. Um beispielsweise die transiente Änderung von Bandstrukturen in Dielektrika und die damit verbundenen Abschirmungen eines Starkfeldpulses zu beobachten, sind Abfragepulse erforderlich, die i) eine kürzere Dauer als die optische Periode des Starkfeldpulses aufweisen, ii) die Wellenlänge der dielektrischen Bandlücke umfassen und iii) an der Probenposition verfügbar sind.

Wir entwickeln Miniatur-Beamlines für die transiente Absorption, eine neuartige Methode in der Attosekunden-Spektroskopie. Die harmonische Konkatenation ist eine ideale Quelle, denn ein generisches Merkmal ist, dass diese Wellenformen räumlich von den Grundimpulsen getrennt sind und somit für den sofortigen spektroskopischen Einsatz ohne nachfolgende optische Elemente zur Verfügung stehen.

Wir untersuchen die Zeitabfolge der nichtlinearen Reaktion von dünnen Gläsern, Kristallen und Flüssigkeitsschichten. Diese Materialien haben eine Bandlücke im Bereich von 5-10 eV und damit eine wesentlich kürzere Ansprechzeit als Halbleiter. Die Auswirkungen betreffen die Grenzen der lichtinduzierten Signalverarbeitung. 

Durch die nichtkollineare Wechselwirkung von fundamentalen Lichtpulsen innerhalb der Proben werden zusätzliche Lichtimpulse erzeugt, deren Zeitverlauf die nichtlineare Dynamik im Medium widerspiegelt. Diese Dynamik wird durch Rekombination der erzeugten Pulse mit den Grundimpulsen gemessen. Ein geeignetes optisches System muss nach der Interaktion in der Probe gleiche Weglängen für alle Impulse gewährleisten, was aufgrund von Oberflächenunregelmäßigkeiten der Optik normalerweise nicht möglich ist. In unserem neuartigen Ansatz werden Oberflächenunregelmäßigkeiten durch ein dynamisches optisches System kompensiert.